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地化所在Clumped同位素方法的理论研究方面取得进展

日期: 2018-04-27
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    “Clumped isotope”方法是指研究地质样品中“稀-稀”同位素体(isotopologue)浓度的方法,如研究CO2中的18O13C16O的浓度。这种方法是由加州理工大学John Eiler教授研究组在几年前首次倡导、发展起来,它开创了一个新的稳定同位素地球化学领域。尽管两个或多个稀少同位素的分子(或同位素体)通常只占分子总数的百万分之几,但目前的气相质谱仪已可精确测定这种级别的浓度,使“Clumped isotope”方法的发展越来越不受分析技术上的限制。

    这些“稀-稀”同位素体在地球中无处不在,种类繁多,具有提供各种地学过程信息的潜力。目前,John Eiler研究组只开发了其中一种用途:单相物质测温,即仅依靠一种矿物或分子的“Clumped isotope”确定它的形成温度。仅这一应用,就足以使Clumped isotope成为一个令人兴奋的领域。由于在这一领域的突出贡献,John Eiler教授获得了2009年欧洲地球化学学会的创新奖(Epstein奖章),这种方法已得到国外同行的广泛重视。

     国内Clumped isotope的研究工作是由中科院地球化学研究所刘耘课题组首先开展的(唐茂、赵辉、刘耘,《矿物学报》,2007)。他们首次将“Clumped isotope”翻译成“二元同位素”,以区别以前只研究单一同位素浓度的方法。最近,北京大学地理系、南京大学地质系、中科院南京古生物所等多家单位的研究人员也开展了Clumped isotope的研究,表明其重要性已被越来越多的国内研究者所了解。

     Clumped isotope的理论框架是John Eiler课题组在2004年建立的(Wang等, 2004),他们定义了这个领域的两个基本概念:Di和Dmass,并建立了Di和Dmass的计算方法。但是,Clumped同位素领域还有相当多的理论问题未解决,比如动力学分馏效应、计算方法过于繁琐、没有近似方法可以处理含“等同位素体”的分子(即isotopomer,如15N14N16O和14N15N16O)、潜在的一些理论公式未推导等等。由于Clumped同位素的理论体系尚存弱点,也使得这个领域的大量实验数据没有得到有效的理论升华。

      最近,地化所矿床室博士生曹晓斌及其导师刘耘研究员对Clumped isotope的计算方法进行了改进。他们将其中最关键的一个变量(Di)的原始定义转换为等价的基于能量的定义,并使一些内在性质和定理凸显出来。目前,Clumped isotope的精确计算方法在实际操作中只用于很小的分子,稍大一点的体系往往需要借助近似计算方法,而Wang等(2004)的近似方法也有几个局限性。比如,Wang等(2004)的近似方法不能够处理含等同位素体的体系,但新提出的近似方法能够。众所周知,稍大一些的分子几乎都含有等同位素体,不能处理等同位素体将极大限制计算方法的应用范围。新提出的近似方法适用于单替换同位素体的Di为任意值的体系,而Wang等(2004)的近似方法只适合于单替换同位素体的Di值接近于零的体系。新提出的近似方法不仅有更大的应用范围,而且同精确方法的结果非常接近,并可以进一步使用校正处理使结果同精确方法几乎一样。

      除了改进计算方法,曹晓斌和刘耘还推导了一些新的公式,来描述Clumped isotope的性质和行为。他们还仔细评价了Clumped isotope的非谐效应、频率计算的校正处理的误差等。这些工作有助于提高对Clumped isotope实验结果的理论解释水平。

     相关论文发表在地球化学杂志Geochimica et Cosmochimica Acta(2012, 292-303)上。

 

地化所在Clumped同位素方法的理论研究方面取得进展clumped isotopes.pdf



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